方向2物性表征与调控

主要开展了光电材料载流子动力学与性能调控、液相光化学机制与调控、光场调控激发态反应动力学、量子信息材料设计与机理、表面等离激元光谱表征等方面研究。承担项目19项，发表论文41篇，获得奖励1项。

l 主要研究内容及其成果

1）光电材料载流子动力学与性能调控

设计合成了两种二聚受体o-YT和i-YT，通过飞秒时间分辨瞬态吸收实验揭示出：i-YT薄膜中定域激子(LE)可以更有效地转化为离域激子(DSE)， PM6:i-YT共混膜中处于离域状态的激子在给-受体界面处仍可高效解离，将空穴快速转移至给体并且电子-空穴复合速率更慢。根据该原理，在基于PM6:i-YT材料的有机光伏器件中同时获得了高达0.93 V的开路电压和超过18%的光电转化效率，器件稳定性也更优异，成果发表于Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202415994。设计合成了新型富勒烯杂化Y系列受体C₆₀-Y，其优异的电荷传输特性和能量传递效率使得二元体系的PCE显著提升，将C₆₀-Y引入PM6:BTP-eC9体系后显著提高了开路电压和短路电流密度，有效地抑制了双分子重组，在推动高性能OSCs发展方面具有巨大潜力，并有望在富勒烯-杂化体系的发展中发挥关键作用，成果发表于Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202417951。设计合成一系列新型R-P型二维钙钛矿量子阱，能够有效捕获并局域电子和空穴形成内建电场，实现室温限域斯塔克效应。通过简单改变配体类型构建扭曲晶体结构即可实现I型二维钙钛矿量子阱有效的电荷分离，为实现二维量子阱中高效电荷分离开辟了新途径，并可能应用于基于QCSE的光伏和非线性光调制中，成果发表于ACS Energy Lett., 2024, 9, 4994-5001。设计合成了二噻吩乙烯钠盐（NaDTE），提高了(FAPbI₃)₀.₉₃(MAPbBr₃)₀.₀₇PSCs的功率转换效率(PCE)和稳定性，该太阳能电池器件的PCE提高至23.12%，在超过1000小时的存储后仍保持了初始效率的90%，为实现高度稳定且低成本钙钛矿薄膜提供了新思路。成果发表于 J. Mater. Chem. A, 2024, 12, 10554。

通过超快光谱技术揭示了CdS/MoS₂/Cu₂S三元体系中从CdS向MoS₂的超快电子转移以及从CdS向Cu₂S的超快空穴转移之间存在协同效应，从而形成长寿命电荷分离态使得光催化水产氢效率得以提升了22倍，成果发表于Small, 2024, 20, 202310414。在CdS纳米棒表面负载Cu-TCPP纳米片后吸附金属Pt，实现了从CdS纳米棒向Pt原子的高效电荷转移，从而通过光催化反应将苄胺有效地转换成N-亚苄基苄胺与H₂ ；将Ni(II)-三联吡啶锚定在CdS纳米棒表面，发现Ni(II)-三联吡啶能迅速地从CdS纳米棒表面提取光生电子，从而实现苯甲醇高效光催化产氢，成果分别发表于Inorg. Chem., 2024, 63, 18233-18241；2024, 63, 20820−20829。利用聚（庚嗪酰亚胺）纳米片周期性排列的化学结构和给电子效应的优点，通过表面官能团化方法成功构建受阻Lewis对，在PHI催化剂表面形成分子内给体-受体极化电场诱导PHI-FLP表面的电子云离域，提升PHI-FLP光催化剂电荷动力学效率，促进化学键异裂和CO₂光催化转化, 成果发表于Angew. Chem. Int. Ed., 63, e202407468。提出了一种形成不对称Zn-N₃单元的策略，能够实现C₃N₄光催化剂和氮掺杂碳助催化剂间的定向界面电荷转移并使电荷分离显著增强，设计的C₃N₄-Zn-N（C）催化剂表现出显著增强的H₂O₂光合作用活性，优于大多数报道的C₃N₄基催化剂，成果发表于Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202415800。

2）液相光化学机制与调控

基于双线态自由基分子表现出长的激发态寿命，通过敏化能量转移过程可以完成对受体三重态的激发，符合自旋守恒理论，进一步实现了高效率的近红外-蓝光三重态-三重态湮灭上转换，研究成果发表在Adv. Opt. Mater., 2024, 12, 2301134。基于融合噻吩的无重原子光敏剂设计和动力学性质研究，揭示了调控分子三重态的关键因素，获得了脂滴特异性生物标记和光动力治疗的应用，成果发表在Inorg. Chem., 2024, 63, 21898–21908; Chem. Commun., 2024, 60, 9809-9812。利用瞬态吸收光谱技术研究了Ag-TiO₂界面动力学，揭示了氧空位充当界面空穴陷阱，诱导定向空穴转移，银作为电子受体，协同促进了电子-空穴分离，这些过程有助于优异的催化性能，工作发表于ACS Appl. Mater. Interfaces, 2024, 16, 50879–50886。对于近年来国内外课题组光于能量转移的研究工作进行了综述，工作发表于Chinese J.  Chem. Phys., 2024, 37, 701-720。利用分子动力学模拟方法研究了离子液体以及与分子溶剂（乙腈、水等）混合体系在固体表面及碳纳米管内的微观结构，发现在碳纳米管受限空间内，离子液体的阴、阳离子形成不对称的层状分布，通过径向密度和角度分析等多种手段进行了解析，这些模拟结果可以提高对受限空间中离子液体等液体微观结构的理解，相关成果发表于Surf. Interfaces, 2024, 51, 104543。

3）光场调控激发态反应动力学

基于激光烧蚀束源、超声分子束冷源、飞行时间质谱和共振多光子电离技术，探测了镧系Tm、Lu和Yb金属原子激发态的光电离动力学信息。研究结果表明：（1）Tm原子在291.00 nm - 293.50 nm波长范围内的(1 + 1)REMPI光谱，测量了在电离富余能为0.2 - 1.0 eV内的Tm原子4f¹³(²F⁰_5/2)6s6p(¹P⁰₁)(5/2,1)_7/2和4f¹³(²F⁰_5/2)6s6p(¹P⁰₁)(5/2,1)_5/2激发态光电离截面，测量值在(3.3 ± 0.2) Mb - (13.9 ± 1.3) Mb，成果发表于原子与分子物理学报, 2025, 42, 043001。（2）Lu原子在289.5 nm - 290.5 nm及307.50 nm - 312.50 nm波长范围内的(1 + 1)REMPI光谱，并测量了在电离富余能为0.4 - 1.9 eV范围内的Lu原子5d6s(³D)6p(²P⁰_3/2)、5d6s(¹D)6p(²D⁰_5/2)和5d6s(³D)6p(²P⁰_1/2)激发态光电离截面，测量值为(2.9 ± 0.3) Mb - (17.7 ± 1.5) Mb。（3）Yb原子在265.00 nm - 269.00 nm波长范围内的(1 + 1)REMPI光谱，揭示了Yb原子的四个共振谱锋，其中前三个谱峰为首次发现。并首次测量了在电离富余能为0.4 - 1.4 eV范围内的Yb原子4f¹³(²F⁰)5d²6s²(J=1)激发态光电离截面，测量值为(2.3 ± 0.2) Mb - (8.8 ± 0.7) Mb，成果发表于J. Chem. Phys., 2024, 160, 164201。利用慢电子速度成像技术与共振增强多光子技术，针对3,4-二氟苯乙炔、茚满分子的电子振动光谱展开了研究，结合密度泛函理论计算手段，对3,4-二氟苯乙炔S₀基态、S₁激发态及D₀离子基态的振动结构进行了精细识别和标识，为理解分子内部的微观结构变化筑牢根基，成果发表在Chem. Phys. Lett., 2024, 857, 141730。精准测量了茚满分子S₁ ← S₀电子态跃迁能量，进一步获取率分子准确的绝热电离能数据，为该领域的后续研究提供了关键数据支撑，成果发表在J. Photoch. Photobio. A, 2024, 461, 116175。利用超声射流脉冲分子束脉冲放电装置，结合高分辨速度成像技术测量了氧分子及其电子类似体硫分子在真空紫外波段和紫外波段解离产物的平动能谱和角分布信息，指认了电子激发态高振动氧分子离子和硫分子的量子态信息，揭示了自电离过程与中性解离过程间的竞争关系，成果发表在J. Phys. Chem. A, 2024, 128, 4030。

基于激光诱导击穿光谱，发展等离子体放大光谱增强技术，实现对液相机制中富营养化元素的痕量检测，结果表明：随着等离子体的放大，LIBS的光谱强度和重复性均得到明显改善。在此基础上，采用加热辅助降低溶剂效应、降低激光能量和等离子体空间分辨抑制空气中氮气对富营养化元素发射光谱的干扰，成果发表于J. Anal. At. Spectrom., 2024,39, 433。基于紫外可见多轴差分吸收光谱技术，结合大气传输和光化学模型，开展了为期两年的观测研究，聚焦于中国东部-海洋、青藏高原-中国中东部以及中国-东南亚交界区域的气溶胶、NO₂、SO₂和HCHO的垂直分布和跨区域污染输送特征，揭示了污染物在典型区域的空间分布与输送规律，研究成果发表于 J. Environ. Sci., 2025, 151, 652。利用紫外可见多轴差分吸收光谱技术，监测了2021至2022年北京市低对流层（0-4 km）内大气水汽的动态分布及多向输送，揭示了水汽时空分布与季节变化规律，展现了MAX-DOAS技术在水汽监测中的优越性，为改进天气预报与解析城市气候动态提供了关键数据支持，研究成果发表于Atmosphere, 2024, 15, 1253。

4）量子信息材料设计与机理

在腔QED系统中，提出了利用外场全光操控稳态超辐射相变和多临界点的理论方法。通过调控系统参数实现非互易的一阶和二阶超辐射相变，以及多临界现象。该工作将相变和多临界理论与非互易物理结合，将为芯片级的单向超辐射激光器和集成的高精度量子传感等新应用提供重要的理论指导，研究成果发表于Phys. Rev. Lett. 2024, 132, 193602。在含有多个耦合参数的Rabi模型中，理论预言U1对称性破缺的边界和三相点将会同时分裂为两个，此外体系中还会出现一些新的相区域，并通过将耗散量子调控手段同变分量子算法成功结合，首次在实验体系上验证了耗散诱导的三相点分裂现象，研究成果发表于Phys. Rev. Lett., 2024, 133, 173602。利用表面声学波量子器件耦合固态电子自旋构建杂化体系，通过激光调控來实现双模LMG(Lipkin-Meshkov-Gick)模型的手性设计，新模型区别于传统的自旋模型，是对长程自旋·自旋量子模型的进一步发展和升级，为量子相变、自旋压缩、时间晶体等诸多量子领域的发展提供了新的研究契机，研究成果发表于Rep. Prog. Phys. 2024, 87, 100502。理论计算了单端反馈和双端反馈的非简并光参量放大器输出光场的强度差噪声方程，在此基础上数值模拟了两方案输出场的压缩特性随损耗、泵浦参数和相位噪声等的依赖关系。研究结果表明，在考虑实际的实验参数情况下，单端反馈和双端反馈也均可实现一定程度的压缩增强，单端反馈实验简单，但是其压缩增强效应较弱，双端反馈可实现较强的压缩增强，但是对实验参数要求更苛刻，可为非经典光场的操控提供有益参考，研究成果发表在J. Opt. Soc. Am. B, 2025, 42, 215-222。针对量子干涉效应使相敏放大器输出光场的压缩特性得到一定程度增强的问题，理论探究了一种相干反馈的相敏放大器，证明了反馈可对输出光场的压缩特性实现进一步的增强，研究成果发表于 物理学报, 2024, 73, 134203。

5）表面等离激元光谱表征

基于经典的电动力学模拟，揭示了纳米棱柱颗粒在表面等离激元传感器应用中的几何响应，建议在制造纳米传感器时优先考虑三角形或四面体棱镜以分别获得更高的品质因数或灵敏度，有望为实际应用中等离激元传感器的设计和优化提供宝贵的指导，成果发表于Results Phys., 2024, 56, 107314。基于经典的电动力学模拟，考察了非金属硅材质纳米棱柱的光散射中的电磁耦合效应，对于单体纳米棱柱，散射光谱揭示了两个不同的显著共振峰，这两个共振峰被分别归因于磁偶极子（MD）和电偶极子（ED）模式。与ED共振峰的几乎恒定的位置和显著降低的强度相比，减少二聚体结构内的粒子间间隙会导致强度稳定的MD共振峰发生明显的蓝移。对于四聚体和六聚体构型，观察到了明显的Fano样共振，并将该特征归结为MD和ED模式之间的耦合。由于MD-MD耦合的影响，在长波长区域也出现了宽的共振峰。该工作有助于增进对介电纳米粒子散射特性的理解，并为基础纳米光子学提供了有价值的见解，研究成果发表于AIP Adv., 2024, 14, 25323。基于分布式内存模式的MPI和共享式内存模式的OpenMP技术发展用于高维量子动力学模拟的高效、通用并行算法，波函数和势能矩阵在消息传递接口（MPI）框架下的分割基于打包的径向和角度维度，并同时实现了双边和单边两种通信方案，该工作展示了该算法的效率、可扩展性和适应性并为高维动力学研究奠定了坚实的基础，研究成果发表在J. Chem. Phys., 2024, 160, 202502。运用七维的量子含时波包方法研究了F+CHD₃→HF+CD₃反应中C-H 伸缩振动激发的动力学效应，相比于振动基态的情况，低能碰撞时 C-H 伸缩振动激发态反应的非含时波函数在过渡态区域更倾向于靠近 D 原子一侧；将这一现象归结为振动激发态势能面在大碰撞角区域更显著的能量优势，从而解释了伸缩振动激发对 HF 产物通道的抑制作用，为实验结果的解释提供了重要的理论支持，有助于更深入地理解多原子反应中振动模式激发对动力

学过程的影响，研究成果发表于Acta Phys. Sin., 2024, 73, 098201。